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超快光谱技术的应用及常见的测量技术

拓普思实验室系统 2020-05-04

随着超快激光器的发展,有关超快激光与物质相互作用的研究越来越受到人们的关注。由于超快光脉冲具有短脉冲和高光强两个主要特性,超快光与物质的相互作用就形成了超快光谱学和强场物理两个分支。其中,超快光谱学研究物理的超快光学特性以及超快光与物质的相互作用,主要利用超快光的窄脉冲特性来研究物质随时间演化的特性,时间分辨和实现相干态等是其主要特色。

超快光谱学可以应用于物理、化学、生物、材料、医疗、能源及环境等众多领域。在物理领域,超快光谱还可以应用于半导体磁性材料、超导体、绝缘体、复杂材料、量子结构、纳米和表面体系等等。

超快光谱与物质相互作用的本质是电磁波与物质的相互作用。超快光能够与物质中的电荷、晶格、自旋、轨道角动量等多个自由度相互作用,由于超快光可与这些自由度单独相互作用,因此,某些时候可以通过这些相互作用来感知、探测和解释凝聚态物质内部的自身的量子激发态之间的相互作用,例如改变外部物理条件(如温度、磁场、电压、压力等)时,通过感受某一种或两种元激发的动力学特性的改变来感知内部的相互作用的改变,从而探测物质内部相变的发生。相互作用大多伴随着能量的转移,也即非弹性光散射过程。

在凝聚态物质中,由电磁相互作用的强度和原子间距的尺度所决定的凝聚态物质内部的物理过程,大多数发生在fs、ps甚至是ns的时间尺度上即所谓的超快物理过程,例如吸收光子后处于激发态的载流子的弛豫过程,自旋相干性的消失,晶格的周期振动和衰减等。在凝聚态物质中,每个原子与大量其他原子相连接着,这提供了大量的衰减渠道,使得处于激发态的单个和集体元激发会很快地衰减到基态,从而表现为超快物理过程。

研究超快物理过程,目前大多采用超快激光器所发射的超短激光脉冲串来实现。激光器分为两类:一是连续波激光器;二是超快激光器。

目前,超快光谱学的一个重要特色是时间分辨。时间分辨是指物理事件随时间的演化过程在时间维度上展示出来,其是相对于时间积分而言的;由于物质总是不能脱离开时间而存在,一个可探测物理量如果不是时间分辨信号,那么它通常是时间积分或时间平均的信号。通常时间分辨信号涉及的时间尺度比较大,可以从ns到as尺度。

对应于不同时间尺度上发生的物理过程,时间分辨的探测技术也会有所不同。
(1)在>0.01 s的时间尺度上发生的物理事件

用摄像机记录下来

(2)在ms – ns量级的尺度上发生的物理过程

用示波器等进行记录,也可以用计算机控对应于不同时间尺度上发生的物理过程,时间分辨的探测技术也会有所不同。

(1)在>0.01 s的时间尺度上发生的物理事件

用摄像机记录下来

(2)在ms – ns量级的尺度上发生的物理过程

用示波器等进行记录,也可以用计算机控制的电子学或光电子学器件来进行记录,不过,这些方法往往受限于微观上电路的RC响应时间常数。制的电子学或光电子学器件来进行记录,不过,这些方法往往受限于微观上电路的RC响应时间常数。
(3)在几十ps – ns之间的时间分辨过程
用专门开发的电子学方法进行探测比如时间相关单光子计数(TCSPC技术)
(4)在fs – ps之间发生的物理事件
用超快光谱学的方法来探测时间分辨信号

从时间分辨信号可以直接获得物理体系随时间演化的超快过程信息,对于揭示物理机制起着重要的作用,故时间分辨对于超快动力学研究几乎是不可或缺的。

目前,常见的超快光谱技术主要有如下几种:
1、泵浦/抽运-探测超快光谱(pump-probe detection)
2、相干态的产生和探测
3、时间分辨发光光谱
4、瞬态吸收近几年来,随着固体超快激光器和高速探测器的发展,超快光谱技术得到了飞速的发展,同时也加快了与其他技术的结合,促进了学科交叉融合。目前,较为常见的结合技术有与电子衍射、原子力显微镜(AFM)、近场光学扫描显微镜(SNOM)、微波技术、角分辨光电子能谱、扫描隧道显微镜(STM)、电子光束成像等技术的结合。这些融合技术带来了新的研究结果,拓展了超快光谱技术的应用领域。同时,这些融合技术往往也是其他单一实验技术所无法替代的。光谱

5、时间分辨四波混频技术
6、时间分辨红外光谱
7、THz时域超快光谱
8、X射线超快光谱

补充:
1、原子分子中发生的大多数光物理过程都具有一定的时间尺度,比如原子核的运动,化学键的扭转等发生在fs – ps时间范围内;电荷分离和转移、能量传递等发生在fs – ns时间尺度;发光材料的荧光寿命一般发生在ns量级等。
2、超短脉冲激光激发物质后可以产生丰富的瞬态产物比如激发态分子、中性自由基、正或负离子型自由基等,稳态测试方法只能反映整个过程的一个积分效应,而不能体现过程是如何随时间变化的。时间分辨的研究则可以深入认识分子本身的性质。
3、光脉冲的脉宽在约10 fs以上,其可用于研究涉及外层电子的特性,可以很好地研究涉及固态物质的物理内容,这主要是由于固态物质的丰富的物性多由外层电子与体系的相互作用决定;脉宽低于1 fs的光脉冲,称作阿秒技术,此时的每个光脉冲只含有约单个左右的光波周期。阿秒技术有助于揭示内层电子的量子跃迁动力学过程,适合于研究原子分子体系。短于10 fs脉冲的光脉冲可用于研究电子的运动,适用于原子体系的研究,比如观测原子的外层电子的电离过程。
4、激光脉冲宽度决定了时间分辨探测的时间分辨率,随着超短激光脉冲技术的发展,激光脉冲的脉宽已经缩短到了ps、fs甚至是as量级。对于ns和更长时间的分辨光谱探测,一般的电子设备产生的延时精度及分辨率就可以满足需要,不过在ps – fs时间尺度上,除了条纹相机能分辨到ps量级外,其他电子设备只能分辨到ns量级,要达到fs量级的分辨率,只能通过其他方法来完成,比如光学延时方法,将时间尺度的问题转化为空间尺度的问题,使一束光经过电动延时线来实现时间分辨,1 μm的空间精度对应3.3 fs的时间精度(t=s/c,s是位移台的空间精度比如1 μm,c是光速)。